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4月2日从中国科学技术大学获悉，该校路军岭教授团队与国内同行合作，创新性地将前线分子轨道理论引入单原子催化剂设计中。研究团队成功研发出兼具高活性和高稳定性的单原子加氢催化剂，实现了前线分子轨道理论在多相催化中的实验佐证与突破性应用。相关成果在线发表在国际期刊《自然》上。 研究团队在14种半导体载体表面构建了34种钯单原子催化剂。他们通过调控载体种类与尺寸，实现了对载体最低未占分子轨道（LUMO）能级位置的精准调控，并利用紫外可见吸收谱和莫特-肖特基（Mott-Schottky）测试，实现了对其LUMO能级位置的精准测量。他们利用高分辨电镜确认了钯原子的原子分散状态。红外和光电子能谱表征则发现随氧化物尺寸的减小，钯原子的价态逐步升高，与纳米氧化物的电子相互作用逐步增强。 研究发现，当氧化锌、氧化钴等载体尺寸降至纳米级时，钯单原子催化剂的活性显著提升20倍以上，并展现出更优异的稳定性。进一步研究发现，上述钯单原子催化剂的活性与其价态并无直接关系，而与实验上测得的载体LUMO能级位置呈线性关系。 研究人员表示，该研究为高活性、高稳定性单原子催化剂设计提供了一个全新的理论模型，有望为人工智能高通量筛选催化剂奠定新的理论基础，并大幅度加快高活性、高稳定性催化剂的开发，缩短其工业化应用进程。
