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锂离子电池 (LIB) 是用于便携式电子设备和电动汽车的最先进的电化学储能技术。为了实现更高的能量密度,锂金属作负极被视为重要下一步突破。然而,由于缺乏稳定的固态电解质界面 (SEI),电解质界面处连续的电解质分解导致库仑效率 (CE) 降低,并可能导致枝晶状锂沉积,最终导致电池快速故障,最坏情况下会发生意外短路,造成严重的安全问题并阻碍商业化。尽管如此,人们对锂金属负极的兴趣已经重新燃起,这受到了最近在正极-电解质界面稳定化方面进展的鼓舞。这些进步是通过不同的策略实现的,包括有益电解质组合物的配方、人工界面的应用、3D宿主,以及用固态电解质替代传统的液体电解质。在这些策略中,固态电解质(无机和/或聚合物)可能为锂金属负极的安全运行提供巨大优势。 来自德国乌尔姆亥姆霍兹研究所的研究人员报道了通过高产率的硫醇烯反应合成聚硅氧烷基单离子导体(PSiO)。将PSiO 与PVdF-HFP混合以获得独立的聚合物电解质膜(PSiOM),该膜显示出合适的有机碳酸盐吸收以支持电荷传输。因此,这种SIPE在室温和高温下提供了高的Li+电导率,Li||NMC622和Li||NMC811电池显示出非常稳定的循环,并可适应高达7.2 mA cm-1的极高电流密度。相关论文以题为“Polysiloxane-Based Single-Ion Conducting Polymer Blend Electrolyte Comprising Small-Molecule Organic Carbonates for High-Energy and High-Power Lithium-Metal Batteries”发表在Advanced Energy Materials上。 总的来说,这项研究成果通过简单的一步硫醇-烯反应合成了一种基于聚硅氧烷的单离子导体 (PSIO),当与 PVdF-HFP 共混时产生自支撑且柔性的聚合物电解质膜 (PSIOM)。 小分子有机碳酸酯 (57 wt%) 的掺入提供了高Li+电导率,例如,在20 °C时> 0.4 mScm-1和在40 °C时> 0.8 mS cm-1。这种PSiOM电解质显示出高度稳定的锂金属电极循环,此外,由于其宽电化学稳定性窗口,高能 Li||NMC622 和Li||NMC811 电池可在20和40 °C下进行数百次循环。值得注意的是,在1.44 mA cm-2的高电流密度下,高质量负载的Li|PSiOM|NMC811电池的性能优于包含液态有机碳酸酯基电解质的Li||NMC811 电池。这些结果强调了精心设计的单离子导电聚合物电解质用于高能和高功率锂金属电池的巨大潜力。