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考虑到能源和环境领域可持续发展的全球性动力,孤立单中心催化剂由于其原子利用率最高,反应性和选择性更好而备受关注。基于单原子的催化剂作为一种理想的桥联异构催化剂和均相催化剂的模型,与其配位结构,分散手势以及与载体的相互作用等高度相关。迄今为止,用于进入单原子催化剂的传统合成方案通常基于金属前体的初始吸附和随后的还原过程。因此,单中心催化剂的最终性能高度取决于载体的结合和稳定性。通常为氧空位或碳空位的锚定位点的设计是实现均匀催化位点的原子分散和相同几何结构的关键。因此,开发合理的和一般的合成方法来构建定义明确的单一位点催化剂,可以/理想地继承均相和异质类似物的优点,是非常期望的但是具有挑战性的。
清华大学的研究者利用Ru3+与氨基基团之间的强配位作用,在MOF中设计了未饱和配位的氨基基团用于负载Ru,进一步热解后形成CNx负载的单原子Ru催化剂。若没有未饱和配位氨基的辅助则会在热解的过程中形成Ru的簇合物。该单原子Ru催化剂在催化喹诺酮类化合物加氢反应中表现出非常高的活性和选择性。
总之,本研究通过在MOF的骨架上使用不协调的功能组来报告单个Ru位点的制备。 本研究的研究结果为合成各种应用中的N掺杂碳载体上的单金属原子合成开辟了新的机会。